Raman-Lidar-Systeme

Raman-Lidar-Systeme (siehe auch Raman-Spektroskopie) detektieren zusätzlich zur Rückstreuung der gerade ausgesendeten Strahlung einer bestimmten Wellenlänge (elastische Rückstreuung) auch Signale bei anderen Wellenlängen. Diese Signale entstehen dadurch, dass die das Licht rückstreuenden Moleküle einen Teil der Energie des Lichtteilchens (des Photons) aufnehmen oder ihm zusätzliche Energie hinzugeben (inelastische Streuung). Die Moleküle ändern bei der inelastischen Streuung ihre Vibration oder Rotation (Raman-Prozess). Die Energieänderung ist nur in bestimmten „gestuften“ Schritten möglich (siehe Quantenmechanik) und diese Schritte sind charakteristisch für die Molekülart. Wassermoleküle streuen beispielsweise grünes Licht mit kleiner Wahrscheinlichkeit rot zurück (frequenzverdoppeltes Nd:YAG-Laserlicht einer Wellenlänge von 532 nm wird bei 660 nm zurückgestreut). Dieser Prozess wird bei der Bestimmung des Wasserdampfmischungsverhältnisses in der Atmosphäre (Wasserdampf-Raman-Lidar) verwendet. Die Intensität der inelastischen Raman-Streuung verhält sich gegenüber der Wellenlänge so wie die elastische Rayleigh-Streuung, also umgekehrt proportional zur vierten Potenz der Wellenlänge. Daher ist es sinnvoll, auf Laser im ultravioletten Spektralbereich zurückzugreifen, also z. B. frequenzverdreifachte Nd:YAG-Laser (355 nm) oder sogar Xe:Cl-Excimer-Laser mit 308 nm. Bei noch kürzeren Wellenlängen dominiert jedoch die Absorption durch atmosphärisches Ozon, so dass sich über die stärkere Rückstreuung bei größeren Entfernungen (mehrere Kilometer) kein weiterer Vorteil erzielen lässt.

Differentielle Absorptions-Lidar

Spurengaskonzentrationen können auch – und bei den meisten Stoffen genauer – mit der Methode des differentiellen Absorptions-Lidars (engl.: differential absorption lidar, DIAL) gemessen werden. Bei dieser Technik werden zwei Laserpulse unterschiedlicher Wellenlänge ausgesendet. Eine der Wellenlängen wird so gewählt, dass sie vom Stoff, dessen Konzentration bestimmt werden soll, absorbiert wird (On-line-Wellenlänge); die andere Wellenlänge so, dass sie nicht oder möglichst wenig absorbiert wird (Off-line-Wellenlänge). Aus dem schrittweisen Vergleich der Rückstreusignale (jeweils für „on“ und „off“) kann dann das Konzentrationsprofil des Stoffes entlang der Ausbreitungslinie der Laserpulse berechnet werden. Absorptionskoeffizienten sind in der Regel aus Laborexperimenten gut bekannt; DIAL bestimmt mittels der entsprechenden Werte für On- und Off-Wellenlänge die atmosphärische Spurengaskonzentration, ohne dass eine weitere Kalibrierung des Instrumentes erforderlich wäre (die Technik ist „selbstkalibrierend“). Dafür müssen allerdings die Wellenlängen der Laserpulse sehr genau eingestellt bzw. kontrolliert werden. Da die Absorptionskoeffizienten meist von Druck und Temperatur abhängen, müssen diese entlang der Messstrecke genau bekannt sein. Vor allem bei der Vertikalsondierung der Atmosphäre spielt dieser Umstand eine große Rolle. Ebenso muss berücksichtigt werden, dass das Rückstreulicht (Rayleigh-Streuung) eine temperaturabhängige Dopplerverbreiterung erfährt. Dieser Effekt tritt jedoch nicht bei der Rückstreuung an Partikeln (Aerosolen) auf. Daher müssen auch Informationen über das Verhältnis von Rayleigh-Streuung und Rückstreuung an Partikeln eingeholt werden.

Unter aerosolfreien Bedingungen und der Annahme, dass die spektrale Verteilung des Lichts nicht signifikant durch das zu messende Spurengas selbst verändert wird, gilt die vereinfachte Lidar-Gleichung für das DIAL:

${\displaystyle N(r)={\frac {1}{\Delta \sigma _{\uparrow }(r)+\Delta \sigma _{\downarrow }(r)}}\cdot \left[{\frac {-{\text{d}}}{{\text{d}}r}}\ln {\frac {S_{\mathrm {on} }(r)}{S_{\mathrm {off} }(r)}}\right]}$

Dabei ist ${\displaystyle N(r)}$ die Konzentration des zu messenden Spurengases, ${\displaystyle \Delta \sigma _{\uparrow }(r)}$ bzw. ${\displaystyle \Delta \sigma _{\downarrow }(r)}$ die Differenzen der effektiven Absorptionsquerschnitte ${\displaystyle (\sigma _{\mathrm {off} }-\sigma _{\mathrm {on} })}$ auf dem Lichtweg des Laserstrahls bis zum Streuprozess bzw. auf dem Lichtweg vom Streuprozess zum Lidar-Empfänger und ${\displaystyle S_{\mathrm {on} }(r)}$ und ${\displaystyle S_{\mathrm {off} }(r)}$ die Rückstreusignale der Laserschüsse auf den Wellenlängen ${\displaystyle \lambda _{\mathrm {on} }}$ bzw. ${\displaystyle \lambda _{\mathrm {off} }}$. Bei einer signifikant aerosolhaltigen Atmosphäre ist die Berechnung von ${\displaystyle N(r)}$ allgemein erheblich komplexer, da die spektrale Verteilung des rückgestreuten Lichts stark von der Verteilung der Aerosole abhängig ist.