Verein

Nicolai Vallys wechselte in der Sommerpause 2018 vom Amateurverein Skovshoved zum Zweitligisten FC Roskilde. Dort kam er regelmäßig zum Einsatz, schoss sieben Tore und gab vier Vorlagen. Nach nur einem Jahr zog es Vallys zum Erstligaaufsteiger Silkeborg IF. Nach anfänglichen Schwierigkeiten erkämpfte er sich einen Platz in der Stammelf und wurde dabei als rechter oder linker Außenstürmer eingesetzt. Nicolai Vallys musste mit Silkeborg IF in die Abstiegsrunde und schließlich stieg der Verein nach nur einem Jahr wieder in die Zweitklassigkeit ab. Er hielt dem Verein jedoch die Treue und trug mit acht Toren sowie drei Vorlagen zum direkten Wiederaufstieg bei. Dabei hatte Vallys einen Teil der Hinrunde wegen einer Verletzung verpasst. Wieder im dänischen Oberhaus angekommen, schaffte Silkeborg IF nicht nur den Klassenerhalt, sondern qualifizierte sich – auch dank acht Toren und sieben Vorlagen von Vallys – für die Meisterrunde. Dort belegte der Verein den dritten Platz. Dadurch qualifizierte sich Silkeborg IF für die UEFA Europa League, wo sie in der Qualifikation gegen HJK Helsinki ausschieden.

Kurz vor Ende der Sommertransferperiode der Saison 2022/23 wechselte Nicolai Vallys zu Brøndby IF, wo er einen Vierjahresvertrag unterzeichnete. Auch beim Kopenhagener Vorortverein war er in seiner ersten Saison Teil der Stammformation und kam dabei entweder als offensiver Mittelfeldspieler oder als linker Außenstürmer zum Einsatz. Mit sechs Toren trug Vallys zur Qualifikation des Vereins für die Meisterrunde bei. Dort belegte Brøndby IF den fünften Platz.

Nationalmannschaft

Am 31. August 2023 wurde Nicolai Vallys erstmals in die dänische Nationalmannschaft berufung, als er für den verletzten Mikkel Damsgaard für die EM-Qualifikationsspiele gegen San Marino und Finnland nachnominiert wurde.