Erstes Obergeschoss: Dekorative Kunst, Werke des 19. und 20. Jahrhunderts

Im ersten Stock sind in einem Nebenraum Exponate des Kunsthandwerks aus der Sammlung Goulandris zu sehen. Hierzu gehören vor allem französisches Mobiliar aus der Zeit des Louis-seize, Porzellan der Manufakturen Sèvres und Meissen und Glasobjekte von Boucheron. Weiterhin gibt es ein Keramik-Pferd aus der Tang-Dynastie, eine chinesische Grabbeigabe aus dem 8. Jahrhundert.

Im Hauptraum des ersten Stocks sind unter anderen die frühen Erwerbungen des Sammlerpaares zu sehen. Dazu gehört das zwischen 1580 und 1582 entstandene Gemälde Schweißtuch der Veronika von El Greco, das Basil und Elise Goulandris 1956 in der Galerie Wildenstein in New York erwarben. Der aus Kreta stammende Maler war bis dahin in griechischen Sammlungen kaum vertreten. 1957 erwarb Basil Goulandris bei einer Auktion in der Pariser Galerie Charpentier das Stillleben mit Pampelmusen von Paul Gauguin. Der damalige Rekordpreis von 255.000 US-Dollar machte den Sammler seinerzeit international bekannt. Von Gauguin erwarb das Sammlerpaar später die beiden Holzarbeiten Zylinder verziert mit Darstellungen der Hina und Spazierstock mit Schnitzereien. In den Jahren 1957–1958 gelang den Sammlern der Ankauf von drei Werken von Paul Cézanne. Hierzu gehörten das Selbstbildnis Porträt des Künstlers mit Blick über die Schulter, das sich zuvor in der Sammlung des Regisseurs Sacha Guitry befunden hatte, die Landschaft bei Auvers-sur-Oise, die 1913 in der berühmten Armory Show zu sehen war und das Aquarell Kirche in Montigny-sur-Long. Die nächsten bedeutenden Erwerbungen waren 1958 das Gemälde Frau im Garten des Monsieur Forest von Henri de Toulouse-Lautrec und 1966 ein Werke der Serie Kathedrale von Rouen von Claude Monet und das Bild Nackte beim Verlassen des Bades von Pierre Bonnard. 1967 kaufte das Sammlerpaar das Gemälde La patience von Georges Braque, ein im Kriegsjahr 1942 entstandenes Werk in der Nachfolge des Kubismus.

Innerhalb weniger Monate gelang 1971–1972 der Ankauf von drei Gemälden von Vincent van Gogh. Hierzu gehörte das Stillleben mit Kaffeekanne, die Ansicht aus Arles Les Alyscamps und das in Saint-Rémy-de-Provence geschaffene Werk der Olivenpflücker. Durch Vermittlung des Galeristen Ernst Beyeler lernten Basil und Elise Goulandris 1970 Pablo Picasso persönlich kennen. Zu den bedeutenden Werken dieses Künstlers in der Sammlung gehören die 1973 erworbene Gouache Junge mit Blumenstraß aus der Rosa-Periode, gefolgt von dem 1976 gekauften Gemälde Nackte mit erhobenen armen aus der kubistischen Schaffensphase. Weitere Gemälde in der ersten Etage sind Beide gestreift von Wassily Kandinsky, Dynamik eines Kopfes von Paul Klee, Mechanisches Element von Fernand Léger, Pferd von Sotiris Sorogas, Komposition in Blau von Jean Hélion und Die Grashüpfer von Joan Miró. Hinzu kommen die Bronzeskulpturen Kleine vierzehnjährige Tänzerin und Trinkendes Pferd von Edgar Degas, Lachender Mann von Camille Claudel sowie Mächtige Hand, Kopf einer tragischen Muse und Ewiger Frühling von Auguste Rodin.

• Französische Möbel des 18. Jahrhunderts
• Zwei Hirsche, Glasobjekte von Boucheron
• El Greco: Schweißtuch der Veronika
• Paul Gauguin: Stillleben mit Pampelmusen
• Paul Cézanne: Porträt des Künstlers mit Blick über die Schulter
• Henri de Toulouse-Lautrec: Frau im Garten des Monsieur Forest
• Claude Monet: Kathedrale von Rouen
• Auguste Rodin: Ewiger Frühling
• Vincent van Gogh: Les Alycamps

Zweites Obergeschoss: Werke des 20. Jahrhunderts

Die Werke im Hauptraum der zweiten Etage geben einen Überblick zum künstlerischen Schaffen des 20. Jahrhunderts in Westeuropa und darüber hinaus. Die Spanne reicht vom 1900 gemalten Pastellbild Tänzerin von Jean-Louis Forain bis zum 1992 entstandenen Bild City Camp (Urban Bourbon series) von Robert Rauschenberg. Bei den Gemälden finden sich abstrakte Werke wie Manhattan und Neons von Jean Fautrier, das Action Painting Number 13, 1950 von Jackson Pollock, Werke der Pop Art wie Nude with White Flower und Sunrise von Roy Lichtenstein, als Vertreter der Neue Wilden das Gemälde Der rote Fisch von A. R. Penck, deformierte Formen im Gemälde Three Studies for Self-Portrait von Francis Bacon, eine realistische Bildsprache in den Werken Stillleben mit grünem Vorhang und Portrait of E.B.G. von Fernando Botero sowie in Gemälden Pferde am Strand und Porträt eines Mannes von Giorgio de Chirico. Von Christo und Jeanne-Claude stammt die Mixed-Media-Arbeit Wrapped Coast (Project for Australia, near Sydney). Von Alberto Giacometti gibt es das Gemälde Portrait de Yanaihara und die beiden Bronzeskulpturen Femme de Venise V und Frau. Weitere Bronzearbeiten in der Sammlung sind die Figur L’araignée I von Germaine Richier, das Kopffragment Luci di Nara von Igor Mitoraj, die weibliche abstrakte Statue Nu floral von Hans Arp, die Skulptur Six Forms (2 x 3) von Barbara Hepworth, die Tierfigur Rhinocéros von François-Xavier Lalanne und ein Bronzetisch mit floralen Motiven von Claude Lalanne. Aus unterschiedlichen Materialien stammen drei von Künstlern bearbeitete Sitzgelegenheiten: aus Polyurethane ist der Chaise de pratique fonction von Jean Dubuffet gearbeitet, Holz ist das Material des Um und Um bemalter Sessel mit Koboldkopf auf der Sesselfläche von Friedensreich Hundertwasser und aus Bronze ist der Chaise "Expansion von César. Von César stammt zudem das Schmuckstück Bijou Compression. Weiterhin gibt es die Installation aus Eisen, Stahl und Polyester Pallas Athene oder Der Triumphwagen des Künstlerpaares Jean Tinguely und Niki de Saint Phalle. In einer kleinen Wandvitrine werden die Bronzetafel Boréade von Georges Braque und die Terrakottatafel Tête de femme à la couronne de fleurs sowie der Tonkrug Pichet gothique aux feuilles von Pablo Picasso gezeigt. Im Nebenraum sind Zeichnungen und andere Arbeiten auf Papier zu sehen, beispielsweise die Bleistiftzeichnung und Gouache Cariatide von Amedeo Modigliani, das Aquarell Équilibre von Jean Hélion, eine Werkgruppe mit Selbstporträts von Francesco Clemente, das Aquarell Spanierin von Kees van Dongen, die Bleistiftzeichnung Yellow and Dust Mauve von Ben Nicholson und zahlreiche Werke von Pablo Picasso, darunter die Zeichnung einer Taube.

Drittes Obergeschoss: Internationale und moderne griechische Kunst

Ein Raum im dritten Stock ist den Arbeiten zeitgenössischer internationaler Künstler gewidmet. Hierzu gehören Bilder wie Des Malers Atelier von Anselm Kiefer, Selon ses faces no. 6 von François Rouan, Homeward Bound von Ed Ruscha und Maria Callas no. 4 von Julian Schnabel. Im zweiten Raum der Etage sind Werke griechischer Künstler zu sehen. Darunter befinden sich das großformatige Bild Straßenmarkt von Panayiotis Tetsis, das skizzenhafte Figurenbild Harmonie von Konstantinos Parthenis, die im Stil der Neuen Sachlichkeit gehaltenen Bilder Sitzender Matrose an einem Tisch, rosa Hintergrund und Altes Zollhaus in Piräus von Yannis Tsarouchis, die Strandszene Paar in den Wellen von Andreas Kontellis, das weibliche Aktbild Große Studie in Cadmium-Rot von George Rorris und das Gemälde Porträt einer Frau von Jorgos Busianis. Hinzu kommen Landschaftsbilder wie Maroussi (Zypressen, wolkige Landschaft) von Agenor Asteriadis, Gegenüber vom Berg (3. Versuch) von Chronis Botsoglou, Winter von Michael Madenis, die nahezu abstrakte Ansicht von Sifnos ΙΙ von Panayiotis Tetsis und die Motivcollage Ein blauer Tag von Spyros Vassiliou. Zudem sind in dieser Etage die Marmorskulptur Dynamik von Kostas Dikefalos, die Bronzefiguren Der Reisende von Igor Mitoraj, Sitzende Figur von Yannis Parmakelis und Die Frau mit dem Tintenfisch von Yannis Pappas sowie die Holzarbeit Stuhlmetaporphose von Lucas Samaras zu sehen.

Viertes Obergeschoss: Zeitgenössische griechische Kunst

In der obersten Ausstellungsetage finden sich Werke zeitgenössischer griechischer Künstler. Hierzu gehören die Installationen Mur magnétique jaune, Signal lumineux, Signal (Trois branches) und Oscillation de la mer von Takis, Linse mit drei Regenschirmen von Andreas Kontellis, zwei unbetitelten Mixed-Media-Arbeiten von Nakis Panayotidis und Alexis Akrithakis, die Aluminiumskulptur London Cityscape - Picadilly Circus I von Chryssa und die Marmorfigur Tag der Tage von Sophia Vari. Hinzu kommen mehrere zweidimensionale abstrakte Werke wie Emergence no. 5 von Aris Koutroulis, Erotik von Yannis Moralis, H-1-83 von Nassos Daphnis, Ohne Titel von Jannis Kounellis und Unendliches Feld - Lefkada-Serie von Theodoros Stamos. Des Weiteren gibt es ein Gemälde im Stil des Kubismus Balkon mit waagerechten Pfeilern von Nikos Hadjikyriakos-Ghika, das Bild Der Hafen von Thanos Tsingos und ein Stillleben von Pavlos Dionyssopoulos.